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    資源與環境學院土壤礦物與環境團隊在施氏礦物研究上取得系列進展
    發布時間:2021-05-18

    近日,我校資源與環境學院土壤礦物與環境團隊在施氏礦物的微觀結構、形成-演化及其界面重金屬吸附-氧化還原行為和相關分子機制方面取得系列研究進展。研究通過宏觀溶液化學分析結合電子顯微鏡、紅外光譜和同步輻射等微觀分子技術明確了施氏礦物結構中SO42-的局域配位環境、Fe3+水解過程中施氏礦物的形成條件及演化規律和Cr(VI)嵌入對施氏礦物表面As(III)吸附-氧化行為的影響,并從分子尺度揭示了SO42-交換在施氏礦物吸附Cr(VI)和As(V)過程中的作用和機制。相關成果分別發表于環境領域期刊Environmental Science & Technology和Environmental Science: Nano

    施氏礦物是一種富含硫酸根的水合羥基鐵氧化物,結晶度弱、比表面積大,常見于酸性礦山廢水(AMD)和酸性硫酸鹽土壤等環境及其周邊區域,控制和影響著該環境中各種重金屬污染物(尤其是含氧陰離子)的形態、遷移和歸趨。其中,硫酸根的含量和形態是影響施氏礦物結構穩定性和表面反應性的關鍵因素。本團隊首次通過硫(S)的近邊與擴展邊XAS,解析了礦物結構中SO42-的形態及其隨環境條件的演化,表明在干濕變化過程中,結構SO42-由外圈配位向雙齒雙核內圈配位轉化,且這種轉化是可逆的(圖1)。不同地球化學條件下施氏礦物的形成-演化模擬實驗表明,除Fe2+氧化外,Fe3+直接水解也是其在環境中形成的重要途徑,且顆粒內部嵌入有SO42-的水鐵礦是該過程的中間相。在施氏礦物轉化過程中,高溫、高pH和共存的Fe2+均加速其向針鐵礦轉化,而低Fe3+水解速率和高Cl-濃度則抑制該轉化;K+或高濃度NH4+則有利于誘導其向黃鉀鐵釩轉化(圖2)。

    圖1 施氏礦物的形成及結構中SO42-的分子配位環境

    圖1 施氏礦物的形成及結構中SO42-的分子配位環境

    圖2 不同環境條件下施氏礦物的形成-演化途徑與規律

    圖2 不同環境條件下施氏礦物的形成-演化途徑與規律

    施氏礦物與砷(As)/鉻(Cr)常共存于AMD等環境中,并對As/Cr有極強的吸附和富集能力,然而它們的相互作用行為與分子機制仍缺少深入認識。團隊利用批量吸附-氧化實驗和原位快速X射線吸收光譜(XAS),證實了Cr(VI)的嵌入可顯著增強施氏礦物對As(III)的去除和氧化能力,進而降低Cr(VI)和As(III)的毒性和遷移性。具體的反應途徑和機理包括As(III)表面吸附,陰離子交換,Cr(VI)和As(III)在礦物表面直接氧化還原,以及新生的As(V)和Cr(III)共吸附或沉淀(圖3)。此外,從分子尺度對比研究了Cr(VI)和As(V)在施氏礦物表面的吸附行為和相關機制(圖4)。結果表明,在單位吸附量條件下,Cr(VI)可交換結構中更多比例的硫酸根和更少的>Fe-OH/OH2官能團,形成雙齒雙核內圈絡合物;而As(V)則交換比例相當的硫酸根和>Fe-OH/OH2官能團,且在高As、低pH下形成無定形FeAsO4表面沉淀。該研究還證實,雖然Cr(VI)和As(V)能同時交換硫酸根內圈配位和外圈配位,但總體上優先交換硫酸根內圈配位。上述研究結果對深入理解不同環境地球化學條件下施氏礦物的形成、結構穩定性和界面反應性具有重要意義,并為預測和評估相關環境中As和Cr的形態和生態環境風險提供了科學依據。

    圖3 含Cr(VI)施氏礦物界面As(III)的吸附-氧化行為

    圖3 含Cr(VI)施氏礦物界面As(III)的吸附-氧化行為

    圖4 施氏礦物表面Cr(VI)和As(V)的吸附行為與機制

    圖4 施氏礦物表面Cr(VI)和As(V)的吸附行為與機制

    資源與環境學院博士生應虹為部分論文第一作者,王小明副教授為論文第一或通訊作者。我校資源與環境學院馮雄漢教授和劉凡教授、美國懷俄明大學朱孟強副教授和法國格勒諾布爾阿爾卑斯大學Bruno Lanson教授等人也參與指導了部分研究工作。本研究得到國家自然科學基金、國家重點研究發展計劃子課題和中央高?;A研究基金的資助。

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