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    先進材料與綠色催化”團隊揭示氯酚污染物光催化脫氯新機制
    發布時間:2021-05-15

    近日,我校理學院陳浩教授領銜的“先進材料與綠色催化”團隊在氯酚污染物光催化脫氯機理研究中取得新進展,通過精準調控光催化過程中的活性氧物種的產生,揭示了五氯酚鈉光催化降解過程中的脫氯和解毒機制,為環境中多氯酚類有機污染物的遷移轉化機制提供了參考。相關研究成果發表在國際期刊Applied Catalysis B: Environmental期刊上

    日益嚴重的環境污染問題給生態環境和人類健康都帶來了巨大的威脅。太陽光驅動的光催化高級氧化技術具有高效、綠色環保等優點,在污染控制和環境修復領域具有極大的應用潛力。光催化誘導產生的活性氧物種(ROS)作為反應的直接參與者,在污染物降解礦化和機理調控過程中發揮了至關重要的作用。然而,目前的研究更關注于催化劑的設計,對ROS介導的污染物降解機制仍有待深入研究。

    圖 活性氧物種介導的五氯酚鈉脫氯機理

    圖 活性氧物種介導的五氯酚鈉脫氯機理

    我校理學院“先進材料與綠色催化”團隊在前期研究的工作基礎上,首先通過溶劑熱法合成了鉍負載的氧空位鉬酸鉍材料(Bi-BMO-OVs),并以此為模型光催化劑,探究了超氧陰離子自由基和單線態氧在五氯酚鈉光催化脫氯過程中的作用機制。利用鉍助催化劑和氧空位的協同效應,在促進光生載流子分離、遷移的同時,也對半導體光催化劑的能帶位置進行了有效調控,進而實現了抑制羥基自由基(干擾自由基)的產生和促進超氧陰離子自由基和單線態氧的生成。

    隨后,研究人員利用氣相色譜-質譜聯用技術,對五氯酚鈉的降解路徑進行了分析。結果表明,五氯酚鈉的降解主要以羥基化脫氯和直接脫氯的兩條途徑進行。而毒性分析發現,兩條途徑產生的降解中間體也都有不同程度的毒性減弱。為進一步探究ROS與五氯酚鈉脫氯、解毒的內在關系。上述研究進行了一系列相關的理論計算和捕獲試驗,結果證實在五氯酚鈉降解脫氯過程中,超氧陰離子自由基主要參與五氯酚鈉的羥基化脫氯過程,而單線態氧主要參與五氯酚鈉的直接脫氯過程。該工作為ROS介導的多氯酚類污染物光催化降解和快速解毒提供了理論參考。

    我校博士研究生徐驍為第一作者,理學院陳浩教授和丁星副教授為通訊作者。該工作也得到了汪圣堯教授、丁馳竹副教授和汪佩博士的幫助。該研究由國家自然科學基金、湖北省自然科學基金和中央高?;究蒲袠I務費專項基金資助。

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